Selama berabad-abad, Surga telah menuntut para malaikat mudanya untuk hidup dan belajar di antara manusia untuk menjadi malaikat yang utuh. Ini tidak berbeda dengan Gabriel White Tenma kelas atas, yang percaya itu adalah misinya untuk menjadi malaikat besar yang akan membawa kebahagiaan bagi umat manusia. Namun, Gabriel semakin kecanduan video game di Bumi dan akhirnya menjadi seorang hikikomori. Memproklamirkan dirinya sebagai “Malaikat Jatuh”, dia apatis terhadap hal lain — yang membuat Vignette April Tsukinose kesal, iblis yang berteman dengan Gabriel di hari-hari awal malaikatnya di Bumi.
Upaya Vignette untuk mengembalikan Gabriel ke dirinya yang dulu sia-sia, karena Gabriel menolak setiap upaya untuk mengubah gaya hidupnya yang berharga. Saat mereka menghabiskan waktu mereka di Bumi, mereka bertemu dengan dua kepribadian eksentrik: malaikat Raphiel Ainsworth Shiraha, teman sekelas Gabriel dengan kecenderungan sadisme, dan iblis Satanichia McDowell Kurumizawa, seorang penguasa masa depan Dunia Bawah yang canggung.
Gabriel DropOut mengikuti kehidupan komedi empat teman ini karena mereka sama sekali gagal memahami apa artinya menjadi setan atau malaikat.
